2006年，为配合NDS版（钻石、珍珠版）的上市，TV动画同步推出全新系列《神奇宝贝钻石&珍珠》（Pokémon Diamond & Pearl，简称DP）。对战开拓区篇结束后，小遥为了独自挑战城都地区的华丽大赛和小智告别，小胜回到了橙华道馆，小刚也回家去了。小智则受到了小茂的激励，独自带着皮卡丘和偷渡的长尾怪手前往神奥地区挑战联盟。
新登场的女主角小光，其蓝本取自电玩NDS版。为了成为顶尖协调训练家，小光从家乡双叶镇来到了位于真砂镇的山梨研究所领取最初的神奇宝贝。而同一时间，小智也抵达神奥地区，并在那里和小刚再度会合。机缘巧合，小光救了被火箭队抓走的皮卡丘，三人就一同结伴旅行，展开了新的旅程。
《神奇宝贝珍珠&钻石》每周四在日本首播。台湾也由中视进行转播，网络上能够找到前105集的国语配音。
内详
矢岛晶子,小林由美子,楢桥美纪,藤原启治,森川智之,兴梠里美,真柴摩利,林玉绪,一龙斋贞友,佐藤智惠,高田由美,七绪春日,富泽美智惠,三石琴乃,纳谷六朗,森田顺平
矢岛晶子,小林由美子,楢桥美纪,藤原启治,森川智之,兴梠里美,真柴摩利,林玉绪,一龙斋贞友,佐藤智惠,高田由美,七绪春日,富泽美智惠,三石琴乃,纳谷六朗,森田顺平
拉沙尔石井,宫本充,森尾由美,菱谷纮二,佐山阳规,茶风林,林家正藏
渡边久美子,小樱悦子,中田让治,子安武人,草尾毅,川上伦子,斋藤千和,平松晶子,池泽春菜,能登麻美子,广桥凉,石田彰,藤原启治
宫下雄也,星野贵纪,木下亚由美,洞内爱,寺崎裕香,浅沼晋太郎,小野友树,蒋里美,金田晶,皆川纯子,平井启二,乃村健次,武虎,小手伸也,加古临王,增田裕生,内藤玲,胜沼纪义,下妻由幸,黑泽刚史,井上优,川本成,高坂笃志,小野坂昌也,宫健一,木村良平,根本正胜,吉田仁美,菅生隆之,落合弘治,相桥爱子,柳原哲也,矢薙直树,楠大典,松风雅也,中川惠里香,伊藤实华,平野贵裕,横田纮一,藤田宪右,大村朋宏,外
平田广明,大桥贤一郎,加藤将之,泽城美雪,田中真弓,长岛雄一,池田昌子
松本梨香,大谷育江,浪川大辅,真堂圭,石川界人,上田丽奈,菊池瞳,武隈史子,中川庆一,石冢运升,堀内贤雄,林原惠美,三木真一郎,犬山犬子,上田祐司
白石晴香,榊原优希,福岛润,加藤英美里,冈咲美保,福圆美里,千叶翔也
新福樱,浦和希,吉高志音,千叶翔也,猪股慧士,上村祐翔,田所梓,梅原裕一郎,名冢佳织,风间万裕子
榎木淳弥,内田雄马,小松未可子,关智一,绪方惠美,浪川大辅,日高范子,榊原良子,中井和哉,榊原优希,游佐浩二,杉田智和,鹤冈聪,青山穰,西萩五十铃,樱井孝宏
种崎敦美,市之濑加那,小林千晃,冈本信彦,东地宏树,上田燿司,新垣樽助,上田丽奈,井上和彦
关智一,武内骏辅,松冈祯丞,小林千晃,户谷菊之介,白石晴香,长谷川育美,冈本信彦,小林裕介,市道真央,佐久间大介,鸟海浩辅,日笠阳子,堀江由衣,杉田智和,小西克幸,速水奖,今井文也,榎木淳弥,爱美,石川由依,上田燿司,中村栞奈,冈田雄树
户谷菊之介,清水大登,仲村宗悟,小笠原仁,土岐隼一,上村祐翔,小林千晃,和泉风花,木村太飞,堂岛飒人,小松昌平,千叶翔也
田村睦心,饭冢麻结,畠中祐,千本木彩花,石川英郎,大原沙耶香,小市真琴,杉田智和,千叶翔也,三宅麻理惠
铃木实里,寺崎裕香,八代拓,大谷育江,佐仓绫音,三宅健太,真堂圭,塾一久,堀江瞬,田边幸辅,志田有彩,青山吉能
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